สมเด็จพระเจ้าพี่นางเธอ เจ้าฟ้ากัลยาณิวัฒนา กรมหลวงนราธิวาสราชนครินทร์ ได้ทรงบำเพ็ญพระกรณียกิจมากมายแก่ประเทศชาติ เพื่อแบ่งเบาพระราชภาระของพระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวและสมเด็จพระศรีนครินทราบรมราชชนนี มีโครงการในพระอุปถัมภ์หลายร้อยโครงการ ทั้งด้านการศึกษา การสังคมสงเคราะห์ การแพทย์และการสาธารณสุข การต่างประเทศ การศาสนา และอื่น ๆ

ด้านการศึกษา

สมเด็จพระเจ้าพี่นางเธอ เจ้าฟ้ากัลยาณิวัฒนา กรมหลวงนราธิวาสราชนครินทร์ ทรงก่อตั้งสมาคมครูภาษาฝรั่งเศสแห่งประเทศไทยขึ้นในปี พ.ศ. 2520 ทรงปฏิบัติพระกรณียกิจเป็นอเนกประการทั้งในด้านการศึกษา สังคมสงเคราะห์ และสาธารณสุขจนเป็นที่ประจักษ์ชัดในวงการศึกษา มหาวิทยาลัยต่าง ๆ จำนวน 10 กว่าแห่งและองค์การระหว่างประเทศจึงถวายปริญญาดุษฎีบัณฑิตกิตติมศักดิ์และเหรียญสดุดีพระเกียรติคุณแด่พระองค์ และทรงได้รับการเทิดทูนพระเกียรติจากรัฐบาลและองค์กรต่างประเทศหลายแห่ง อาทิ รัฐบาลฝรั่งเศสและองค์การศึกษา วิทยาศาสตร์ และวัฒนธรรมแห่งสหประชาชาติ (ยูเนสโก) [27]

ด้านการศึกษาวิทยาศาสตร์สุขภาพ ในปี พ.ศ. 2529 สมเด็จพระเจ้าพี่นางเธอ เจ้าฟ้ากัลยาณิวัฒนา กรมหลวงนราธิวาสราชนครินทร์ ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ รับ “กองทุนหมอเจ้าฟ้า” คณะแพทยศาสตร์ มหาวิทยาลัยเชียงใหม่ ไว้ในพระอุปถัมภ์ และมีพระเมตตาพระราชทานเงินจากทุนการกุศลสมเด็จย่าและทุนการศึกษา กว. เพื่อสมทบเข้ากองทุนเป็นประจำทุกปีเสมอมามิได้ขาด สำหรับอาจารย์แพทย์ไปศึกษาฝึกอบรม ณ ต่างประเทศ และส่วนหนึ่งเป็นทุนอุดหนุนการศึกษาจัดสรรให้นักศึกษาที่เรียนดีแต่ขัดสน สำหรับนักศึกษาแพทย์และนักศึกษา 5 คณะในกลุ่มวิทยาศาสตร์สุขภาพ คือ คณะทันตแพทยศาสตร์ เภสัชศาสตร์ พยาบาลศาสตร์ เทคนิคการแพทย์ และสัตวแพทยศาสตร์[28]

นอกจากนี้ พระองค์ยังทรงเป็นอาจารย์สอนวิชาภาษาต่างประเทศที่มหาวิทยาลัยต่าง ๆ อาทิ จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย มหาวิทยาลัยเชียงใหม่ มหาวิทยาลัยสงขลานครินทร์ และมหาวิทยาลัยเกษตรศาสตร์[29] โดยเฉพาะที่คณะศิลปศาสตร์ มหาวิทยาลัยธรรมศาสตร์ พระองค์เป็นพระอาจารย์ประจำนานถึง 8 ปี โดยทรงเป็นหัวหน้าภาควิชาภาษาต่างประเทศเอง และทรงเป็นผู้ดูแลและจัดทำหลักสูตรการสอนของอาจารย์ทั้งชาวไทยและชาวต่างประเทศ ทรงจัดทำหลักสูตรปริญญาตรีสาขาภาษาและวรรณคดีฝรั่งเศสสำเร็จ ด้วยการผสมผสานความรู้ด้านภาษาและวรรณคดีให้เข้ากันอย่างเหมาะสม[30] โดยทรงได้รับพระบรมราชโองการโปรดเกล้าฯ แต่งตั้งให้เป็น ศาสตราจารย์พิเศษ คณะศิลปศาสตร์ มหาวิทยาลัยธรรมศาสตร์ ตั้งแต่วันที่ 5 มกราคม 2521 [31]

ทั้งยังทรงสนพระทัยโครงการจัดส่งเยาวชนไทยไปร่วมแข่งขันโอลิมปิกวิชาการ ตั้งแต่ปี พ.ศ. 2532 ถึงปัจจุบัน โดยพระราชทานทรัพย์ส่วนพระองค์และเงินกองทุนสมเด็จย่าเพื่อช่วยเหลือ ทรงติดตามความเคลื่อนไหวทุกขั้นตอนการแข่งขัน พระราชทานกำลังใจ และทรงแสดงความยินดีแก่เยาวชนไทยที่ได้รับรางวัลและใบประกาศเกียรติคุณจากการแข่งขันในทุก ๆ ครั้ง[27] ทรงเป็นองค์พระอุปถัมภ์ "มูลนิธิส่งเสริมโอลิมปิกวิชาการและพัฒนามาตรฐานวิทยาศาสตร์ศึกษา ในพระอุปถัมภ์สมเด็จพระเจ้าพี่นางเธอ เจ้าฟ้ากัลยาณิวัฒนา กรมหลวงนราธิวาสราชนครินทร์" (สอวน.) ทำให้บรรดาเยาวชนไทยได้ค้นพบตัวเองและสร้างชื่อเสียงให้กับประเทศไทยติดต่อกันมายาวนานหลายปี[32] ตั้งแต่ปีแรกที่มีการส่งเยาวชนร่วมแข่งขัน[33]

ด้านการสังคมสงเคราะห์

สมเด็จพระเจ้าพี่นางเธอฯ ทรงอุทิศพระวรกายในการพัฒนาท้องถิ่นชนบทและการศึกษา โดยเฉพาะในพื้นที่ยากจนทางภาคตะวันออกเฉียงเหนือ[34] ทรงตระหนักถึงปัญหาชุมชนแออัด จึงเสด็จเยี่ยมชุมชนแออัดหลายแห่งในกรุงเทพมหานครเป็นการส่วนพระองค์ ได้แก่ ชุมชนคลองเตย ชุมชนวัดพระยายัง ชุมชนย่านสวนลุมพินี ชุมชนกองขยะซอยอ่อนนุช ชุมชนเพชรเกษม 104 เป็นต้น ทรงห่วงใยเด็กและครอบครัวในชุมชนแออัด โดยทรงรับมูลนิธิเด็กอ่อนในสลัมให้อยู่ในพระอุปถัมภ์[35] มีผลให้เกิดโครงการพัฒนาเด็กเพิ่มขึ้นหลายโครงการ เช่น โครงการพัฒนาเด็กในชุมชนและโครงการสาธารณสุขมูลฐานสำหรับแม่และเด็ก กองทุนนมและอาหารเสริม และกองทุนงบฉุกเฉิน เพื่อช่วยเหลือเด็กที่ยากไร้ในชุมชนแออัดให้พ้นสภาวะขาดสารอาหาร นอกจากนั้นยังช่วยเหลือชาวบ้านที่ประสบอัคคีภัย อุบัติภัย และภัยจากเคมี[36] ทั้งยังทรงเป็นองค์อุปถัมภ์องค์กรด้านสังคม ได้แก่ มูลนิธิส่งเสริมสวัสดิภาพสตรีและเยาวชน มูลนิธิพัฒนาเยาวสตรีภาคเหนือ มูลนิธิชีวิตพัฒนา มูลนิธิโลกสีเขียว สโมสรโรตารีกรุงเทพ-บางลำพู เป็นต้น

ด้านการแพทย์และการสาธารณสุข

พระองค์ทรงเป็นประธานของมูลนิธิต่าง ๆ โดยเฉพาะอย่างยิ่ง มูลนิธิแพทย์อาสาสมเด็จพระศรีนครินทราบรมราชชนนี (พอ.สว.) หรือ หมอกระเป๋าเขียว รวมทั้งมูลนิธิโรคไต และทรงเป็นประธานมูลนิธิหม่อมเจ้าบุญจิราธร (ชุมพล) จุฑาธุช ซึ่งมีวัตถุประสงค์เกี่ยวกับการให้ทุนการศึกษาแพทย์ตามโครงการแพทย์ชนบท ให้ทุนการศึกษาแก่นักศึกษาพยาบาลที่เรียนดีแต่ขาดแคลนทุนทรัพย์ และให้ทุนการศึกษาสำหรับผู้ที่จะสมัครเป็นอาจารย์วิชาการพยาบาล

สมเด็จพระเจ้าพี่นางเธอ เจ้าฟ้ากัลยาณิวัฒนา กรมหลวงนราธิวาสราชนครินทร์ องค์ประธานมูลนิธิฯ พระราชทานขาเทียมแก่ผู้พิการ และทอดพระเนตรการใช้งานของขาเทียมดังกล่าวร่วมกับเลขาธิการมูลนิธิขาเทียมฯ

ทรงดำรงตำแหน่งประธานมูลนิธิขาเทียมในสมเด็จพระศรีนครินทราบรมราชชนนีซึ่งทรงร่วมกับสมเด็จพระศรีนครินทราบรมราชชนนีก่อตั้งขึ้นมา โดยทรงลงพระนามขอจดทะเบียนด้วยพระองค์เอง และพระราชทานพระราชทรัพย์ประเดิมร่วมกับที่สมเด็จพระศรีนครินทราบรมราชชนนีพระราชทานในการก่อตั้งมูลนิธิขาเทียมฯ เพื่อจัดทำขาเทียมและพระราชทานแก่ผู้พิการขาขาดผู้ยากไร้ในชนบทโดยไม่คิดมูลค่า และค้นคว้า วิจัย พัฒนาชิ้นส่วนขาเทียมจากวัสดุภายในประเทศเพื่อลดการนำเข้าจากต่างประเทศ อันเป็นการพัฒนาองค์ความรู้ในประเทศและลดมูลค่าการขาดดุลการค้าลงด้วย

ทรงดำรงตำแหน่งประธานมูลนิธิถันยรักษ์ในพระบรมราชูประถัมภ์สมเด็จพระศรีนครินทราบรมราชชนนีอีกด้วย[37]

นอกจากนี้ ยังได้ทรงรับมูลนิธิและกองทุนการกุศลต่าง ๆ ทางด้านสาธารณสุขไว้ในพระอุปถัมภ์อีกหลายหน่วยงาน ได้แก่ มูลนิธิโรคไตแห่งประเทศไทย กองทุนสมเด็จพระศรีนครินทราบรมราชชนนีเพื่อพัฒนาการพยาบาล ศิริราชมูลนิธิ มูลนิธิเด็กโรคหัวใจ มูลนิธิช่วยการสาธารณสุข มูลนิธิส่งเสริมสวัสดิภาพสตรีและเยาวชน มูลนิธิเด็กโรคหัวใจ มูลนิธิช่วยการสาธารณสุข สมาคมพยาบาลสาธารณสุขไทย มูลนิธิเพื่อโรงพยาบาลราชานุกูล มูลนิธิสงเคราะห์เด็กพิการทางสมองและปัญญา โรงพยาบาลยุวประสาทไวทโยปถัมภ์ มูลนิธิโรงพยาบาลเวชศาสตร์เขตร้อน มูลนิธิโรงพยาบาลเลิดสิน[38]

ท่านยังมีพระเมตตาโปรดเกล้าฯ ให้คณะสัตวแพทยศาสตร์ จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย 4 คน ตามเสด็จไปออกหน่วยเคลื่อนที่สมเด็จพระศรีนครินทราบรมราชชนนี (พอ.สว.) เมื่อปี 2545 โดยทรงพระกรุณาให้กลุ่มสัตวแพทย์มีหน้าที่ในการดูแลการเลี้ยงสัตว์และปัญหาโรคสัตว์ในพื้นที่จังหวัดต่าง ๆ ได้แก่ เชียงราย น่าน แพร่ อุตรดิตถ์ พะเยา และพิษณุโลก[39]

ด้านการต่างประเทศ

สมเด็จพระเจ้าพี่นางเธอฯ ได้เสด็จเยือนต่างประเทศทั้งตามคำกราบทูลเชิญเสด็จอย่างเป็นทางการและเสด็จเยือนเป็นการส่วนพระองค์ ซึ่งเป็นการเจริญสัมพันธไมตรีกับนานาประเทศ รวมทั้งยังเป็นโอกาสที่ทรงแนะนำให้ชาวไทยรู้จักประเทศในแง่มุมต่าง ๆ อย่างถ่องแท้ด้วย โดยทรงศึกษาข้อมูล ศิลปวัฒนธรรมของประเทศที่จะเสด็จเยือน รวมถึงเรื่องข่าวสารเสด็จเยือนต่างประเทศทางโทรทัศน์รวมการเฉพาะกิจแห่งประเทศไทย ทรงให้ข้อมูลด้านต่าง ๆ เกี่ยวกับประเทศนั้นกับผู้จัดทำ อีกทั้งทรงตรวจแก้บทโทรทัศน์ด้วยพระองค์เองก่อนการเสนอข่าวทุกครั้งเพื่อความถูกต้อง[40]

ด้านการศาสนา

ตราสัญลักษณ์วัดป่าสิริวัฒนวิสุทธิ์ในสมเด็จพระเจ้าพี่นางเธอฯ

พระกรณียกิจสำคัญด้านพุทธศาสนา สมเด็จพระเจ้าพี่นางเธอฯ ทรงเป็นองค์ประธานกิตติมศักดิ์การประดิษฐานพระไตรปิฎกฉบับสากล อักษรโรมัน ฉบับแรกของโลก ทั้งยังทรงเป็นองค์ประธานก่อตั้งและองค์ประธานกิตติมศักดิ์ มูลนิธิร่วมจิตต์น้อมเกล้าฯ ในพระบรมราชินูปถัมภ์ ในการแปลและจัดพิมพ์พระไตรปิฎกสากล อักษรโรมัน เพื่อพระราชทานแด่นานาประเทศ ตั้งแต่ปี พ.ศ. 2548[41]

สมเด็จพระเจ้าพี่นางเธอฯ ทรงรับวัดป่าสิริวัฒนวิสุทธิ์ (วัดเขาโคกเผ่น) เป็นวัดในพระองค์เมื่อวันที่ 12 มิถุนายน พ.ศ. 2550 วัดป่าสิริวัฒนวิสุทธิ์ตั้งอยู่ที่บ้านเขาโคกเผ่น ตำบลทำนบ อำเภอท่าตะโก จังหวัดนครสวรรค์ มีพระกรุณาคุณบริจาคทุนทรัพย์ร่วมทำบุญพื้นที่สร้างเจดีย์ศรีพุทธคยาที่วัดแห่งนี้เมื่อวันที่ 6 ธันวาคม พ.ศ. 2549 และทรงรับเป็นประธานงานสร้างเจดีย์ศรีพุทธคยา เฉลิมพระเกียรติฯ เมื่อวันที่ 19 ธันวาคม พ.ศ. 2549 เพื่อเป็นเครื่องหมายของการตรัสรู้ การเกิดและดับ เป็นการสืบสานพระพุทธศาสนาให้ยั่งยืนสืบไปในประเทศไทยและในโลกครบ 5,000 ปี เป็นการแสดงกตัญญูกตเวทิตาคุณแด่องค์สมเด็จพระสัมมาสัมพุทธเจ้า พระสาวกทุกพระองค์ แด่ผู้มีคุณต่อแผ่นดินไทยทั้งสิ้นทั้งปวง และที่สำคัญเพื่อเป็นการทูลเกล้าฯ ถวายพระบาทสมเด็จพระบรมชนกาธิเบศร มหาภูมิพลอดุลยเดชมหาราช บรมนาถบพิตร เนื่องในโอกาสที่ทรงครองสิริราชสมบัติครบ 60 ปี และเฉลิมพระชนมพรรษา 80 พรรษา ในวันที่ 5 ธันวาคม พ.ศ. 2550[42]

นอกจากนี้ ยังทรงเจริญพระศรัทธาปสาทะในพระบวรพุทธศาสนา ทรงพระกรุณาเสด็จไปในการพระราชกุศลตามคำกราบทูลเชิญอยู่มิเคยขาด โดยมิได้ทรงเลือกว่าเป็นวัดที่ใหญ่โตหรือวัดเล็ก มีหรือไม่มีชื่อเสียงแต่ประการใด แม้แต่วัดที่อยู่ในถิ่นทุรกันดารก็ตาม ดังที่ปรากฏเมื่อครั้งที่ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ให้คณะเยาวชนกลุ่มเยาวชนร่มฉัตรน้อมเกล้าฯ อัญเชิญเครื่องพระกฐินส่วนพระองค์ พร้อมตาลปัตรจารึกอักษรพระนามย่อไปทอดถวายเป็นพุทธบูชาแด่พระสงฆ์ซึ่งจำพรรษากาลถ้วนไตรมาส ณ อาวาสวิหารวัดเขาแก้ววิเชียร จังหวัดนครศรีธรรมราช เมื่อวันที่ 12 พฤศจิกายน พ.ศ. 2548 เป็นต้น[43]

ด้านศิลปวัฒนธรรม

สมเด็จพระเจ้าพี่นางเธอฯ พระราชทานวโรกาสฉายพระรูปกับนักดนตรีทุน 19 คน

สมเด็จพระเจ้าพี่นางเธอ เจ้าฟ้ากัลยาณิวัฒนา กรมหลวงนราธิวาสราชนครินทร์ ทรงส่งเสริมงานแสดงด้านศิลปวัฒนธรรม เช่น ดนตรีคลาสสิก ละครอุปรากร ทั้งยังทรงเป็นองค์อุปถัมภ์งานแสดงประจำปีและวงดนตรี เช่น วงดุริยางค์เยาวชนไทย และเมื่อครั้งวโรกาสที่สมเด็จพระเจ้าพี่นางเธอ เจ้าฟ้ากัลยาณิวัฒนา ทรงเจริญพระชันษาครบ 84 ปี แม้ว่าจะทรงมีอาการประชวรแต่ก็เสด็จชมการแสดง "คอนเสิร์ตพระกรุณาธิคุณทุนดนตรีคลาสสิก แสงหนึ่งคือรุ้งงาม" โดย 19 นักเรียนทุนดนตรีคลาสสิกในพระอุปถัมภ์ฯ ณ หอประชุมเล็ก ศูนย์วัฒนธรรมแห่งประเทศไทย จัดโดยคณะกรรมการทุนส่งเสริมดนตรีคลาสสิกในพระอุปถัมภ์ฯ เมื่อวันที่ 15 กรกฎาคม พ.ศ. 2550 โดยมี คุณหญิงวงจันทร์ พินัยนิติศาสตร์ เป็นประธานในการจัดงาน และได้รับการสนับสนุนจากกระทรวงวัฒนธรรมโดยคุณหญิงไขศรี ศรีอรุณ รัฐมนตรีว่าการกระทรวงวัฒนธรรม การแสดงคอนเสิร์ตในครั้งนี้ถือว่าเป็นการรวมตัวครั้งแรกของนักเรียนทุนดนตรีคลาสสิกในพระอุปถัมภ์ฯ เพื่อแสดงความกตัญญูกตเวทิตาที่ได้รับพระราชทานความเมตตาสนับสนุนทุนในการศึกษาดนตรี โดยทุกคนต่างสำนึกในพระมหากรุณาธิคุณของพระองค์ท่านอย่างหาที่เปรียบมิได้ที่ทรงช่วยเหลือส่งเสริมนักดนตรีคลาสสิกตลอดระยะเวลาที่ผ่านมา[44]

พระองค์ยังทรงเป็นองค์อุปถัมภ์ของวงซิมโฟนีออร์เคสตราแห่งจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย และเสด็จทอดพระเนตรการแสดงในหลายโอกาส[45] ทั้งได้พระราชทานชื่อโรงละครโจหลุยส์ว่า “นาฏยศาลา หุ่นละครเล็ก” และทรงเป็นองค์อุปถัมภ์ "มูลนิธินาฏยศาลา หุ่นละครเล็กฯ"[46] อันประกอบด้วยโรงละครและนักแสดงที่สืบทอดปณิธานการแสดงหุ่นละครเล็กจากศิลปินแห่งชาติครูสาคร ยังเขียวสด ซึ่งคณะละครโจหลุยส์ยังได้รับพระมหากรุณาธิคุณจากสมเด็จพระกนิษฐาธิราชเจ้า กรมสมเด็จพระเทพรัตนราชสุดาฯ สยามบรมราชกุมารี เสด็จพระราชดำเนินมาทรงเป็นประธานพิธีเปิดโรงละครที่สวนลุมไนท์บาซาร์เมื่อวันที่ 10 กรกฎาคม พ.ศ. 2545[47]